Tu código es este:
strTitulo = "Agregar Registro"
'
Continuar = MsgBox("Dar de alta los datos?", vbYesNo + vbExclamation, strTitulo)
If Continuar = vbNo Then Exit Sub
'
Cuenta = Application.WorksheetFunction.CountIf(Range("A:A"), Me.txtID)
'
If Cuenta > 0 Then
'
MsgBox "El ID '" & Me.txtID & "' ya se encuentra registrado", vbExclamation, strTitulo
'
Else
Solamente pusiste información hasta el "Else"
Supongo que ya tienes el código para pasar los datos a la hoja.
Entonces lo tienes que copiar en mi macro:
Private Sub CommandButton1_Click()
'Declaración de variables
'
Dim strTitulo As String
Dim Continuar As String
Dim TransRowRng As Range
Dim NewRow As Integer
Dim Limpiar As String
'
strTitulo = "Agregar Registro"
'
Continuar = MsgBox("Dar de alta los datos?", vbYesNo + vbExclamation, strTitulo)
If Continuar = vbNo Then Exit Sub
'
Cuenta = Application.WorksheetFunction.CountIf(Range("A:A"), Me.txtID)
Cuenta = 0
Set h = ActiveSheet
Set r = h.Columns("A")
Set b = r.Find(Me.txtID, LookAt:=xlWhole)
If Not b Is Nothing Then
celda = b.Address
Do
'detalle
If LCase(h.Cells(b.Row, "D")) = LCase(txtUsuario) Then
Cuenta = Cuenta + 1
Exit Do
End If
Set b = r.FindNext(b)
Loop While Not b Is Nothing And b.Address <> celda
End If
'
If Cuenta > 0 Then
'
MsgBox "El ID '" & Me.txtID & _
"' y el dato '" & Me.txtUsuario & "' ya están registrados", vbExclamation, strTitulo
'
Else
'
'en esta parte va tu código para guardar el registro
'
End If
End Sub
Si quieres que te ayude con esa parte, valora esta pregunta y crea una nueva ; y me explicas con detalle qué controles se van a guardar y en dónde van.